[拼音]:Puleikesi liucheng
[外文]:Purex process
核燃料水法后处理流程之一,是用磷酸三丁酯萃取法从辐照核燃料中回收铀、钚的一种化工过程。 Purex一词为plutonium uranium recovery by extraction(另一说为plutonium uranium reduction extraction)的缩写。20世纪50年代中期,该流程首先被用来处理生产堆辐照核燃料,从中提取核武器用的钚并回收铀。后被用来处理电站用轻水堆的辐照核燃料,从中回收、纯化铀和钚。普雷克斯流程是现今最有效、最成功的核燃料后处理流程。研究试验还证明,它还是发展中的新型电站用堆──快中子增殖堆──的辐照核燃料适用的后处理流程。
化学原理磷酸三丁酯 (TBP)对铀、钚和裂变产物的萃取能力的差别是普雷克斯流程的化学分离基础。由于TBP对铀(在过程中以UO卂 形式存在)和钚(Pu4+)具有比对裂变产物(重要的有十余种)更大的萃取能力(图1),
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通过多级萃取可使铀、钚和裂变产物相分离。又由于TBP对三价钚(Pu3+)萃取能力很小,利用这一性质可以分离铀、钚。在普雷克斯流程中,含有还原剂(如氨基磺酸亚铁)的水溶液与萃取有铀、钚的TBP接触,钚还原成三价转入水溶液,与留在TBP中的铀分离。
TBP具有良好的化学稳定性,闪点高,挥发性小,与水仅稍微混溶,在很强的辐照场下发生部分分解,分解产物磷酸二丁酯和磷酸一丁酯可用碱溶液洗除,因此它容易再生使用,适用于核燃料后处理。但 TBP的密度与水相近,粘度较大,需要加入稀释剂以降低密度和粘度。含有12~14个碳的饱和烃可以用作稀释剂,最佳的稀释剂是正十二烷,实用的是含烯烃和芳烃少的高级煤油。
流程概述在普雷克斯流程处理之前辐照核燃料预先溶解于硝酸,然后将溶解液调节到所需的酸浓度、铀浓度并使钚处于四价状态。分离过程在多级逆流萃取设备(如混合澄清槽、萃取柱)中进行。首先是含铀、钚、裂变产物的料液在第一个萃取设备中与TBP接触(图2),
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铀和钚被TBP萃取,而大部分裂变产物则留于水溶液中,从而实现铀、钚与裂变产物的初级分离;在下一个萃取设备中用稀硝酸反萃取铀、钚。这样经过一次萃取和反萃取的操作过程,称为一个萃取循环。经过第一萃取循环得到的铀、钚溶液经过适当的处理(如蒸浓,调节硝酸和铀的浓度,并使钚重新处于四价状态)后进行第二次铀、钚萃取,以进一步与残留的裂变产物分离,再用还原剂溶液反萃取钚以实现铀、钚分离,然后用稀硝酸反萃取铀。这时所得到的铀、钚产品纯度往往还达不到要求,因此需要进行第三个萃取循环以提高纯度。
以上所述仅是普雷克斯流程的一种类型,还有其他类型。例如在第一萃取循环中就进行铀、钚分离;用其他方法代替第三萃取循环(如用硅胶吸附法纯化铀,用阴离子交换法纯化钚);或经两个萃取循环后铀、钚产品纯度已满足要求,就不需第三个萃取循环了。
分离净化效果普雷克斯流程可以达到很好的分离净化效果(见表)。
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- 参考书目
- J.M.克利夫兰著,《钚化学》翻译组译:《钚化学》,科学出版社,北京,1974。(J.M.Cleveland,The Chemistry of Plutonium,Gordcn & Breach, New York, 1970.)